我司研究生李召在国际权威期刊《先进功能材料》发表光催化制氢方向研究成果

发布时间:2023-05-06 浏览次数:10


近日,我司研究生李召在国际高水平期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials,中科院一区,IF: 19.924)上发表了题为“局域表面等离子体共振促进金属有机框架基光催化制氢”(Localized surface plasmon resonance promotes metal-organic framework-based photocatalytic hydrogen evolution)的重要成果,李召同学为第一作者,js6666金沙登录入口-官方入口廉孜超教授为该文章唯一通讯作者,js6666金沙登录入口-官方入口是唯一完成单位。

由于化石燃料的不可再生性以及其燃烧往往伴随着氮氧化物、硫氧化物和二氧化碳等有害气体的产生,寻找洁净、可再生高效的能源材料替代化石燃料具有重大意义。光催化技术具有清洁环保的优势,已被广泛应用于能源转换、有机合成和环境修复等领域。光催化分解水制氢是解决能源危机和环境污染的重要途径。光生电子-空穴对的有效分离是提高光催化析氢反应(HER)活性的关键。其中,利用金属纳米颗粒(NPs)改性半导体催化剂,将具有局域表面等离子体共振(LSPR)的金属NPs与金属有机框架(MOF)基光催化剂相结合被认为是一种实现电子-空穴对高效分离的有效方法。

该研究以NH2-UiO-66作为MOF基底,分别在内部和外部修饰具有LSPR效应的Au NPsCdS NPs,合成了Au@NH2-UiO-66/CdS三元复合材料。Au NPsLSPR效应和助催化剂的作用有效地促进电荷转移和载流子寿命。在可见光照射下,Au@MOF/CdS的光催化活性(664.9 μmol g-1 h-1)分别是CdS23.6 μmol g-1 h-1)和CdS185.8 μmol g-1 h-1)的28倍和3.6倍。此外,本研究还发现Au NPs的大小是影响光催化HER过程的关键因素。本研究利用飞秒瞬态光谱技术首次揭示了具有强LSPR效应的MOF基复合光催化剂(Au@NH2-UiO-66/CdS)表面载流子转移机制,从而清晰地确定了Au@NH2-UiO-66/CdS中载流子的两种转移路径,如图1所示。在Au@MOF/CdS复合材料中,MOF不仅是CdS产生的电子到Au的中转站,还是等离子体Au产生热电子的接收器。因此,LSPR诱导的Au NPs热电子转移是延长载流子寿命、提高光催化性能的重要诱因。

该研究结果可为其他具有LSPR效应的高效光催化剂设计提供理论指导。该工作得到了国家自然科学基金和上海市原创探索类基金的支持。

1.在可见光照射和等离子体激发下,Au@NH2-UiO-66/CdS在光催化HER过程中的光诱导载流子动力学示意图



【相关】

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303069




供稿:js6666金沙登录入口-官方入口