光/光电催化技术被认为是理想的环境污染治理和洁净能源生产技术，对推动“碳达峰，碳中和”驱动的能源结构调整以及我国能源科技水平的发展至关重要。李贵生教授团队长期致力于光/光电催化绿色技术研究，通过设计各类高效光电催化电极系统用于有机污染物深度矿化与分解水制氢、CO2还原制备燃料等，实现对环境污染物的处理与资源化。李贵生教授正在组建环境催化方向相关团队，近期团队在光催化制氢、光电催化(PEC)污染物降解协同制氢以及光电催化CO2还原领域的材料研发及机理探究方面取得了创新性成果。
团队与香港大学David Lee Phillips教授合作，针对CdS材料光稳定性差、载流子分离效率低等问题，以富勒烯增强的石墨烯为载体，构筑了一种稳定性高、光催化性能好的CdS基光催化剂，实现了高效可见光驱动分解水制氢。相关研究成果以“Fullerene-Graphene Acceptor Drives Ultrafast Carrier Dynamics for Sustainable CdS Photocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在国际高水平期刊《Advanced Functional Materials》(DOI: 10.1002/adfm.202201357)上。
图1 石墨烯-富勒烯载体驱动界面的CdS载流子迁移
在光电催化污染物降解协同制氢领域，团队通过诱导铁电材料产生强极化电场，基于“多场耦合”的方式，增强p-n异质结之间形成的内建电场；通过分析铁电极化在控制各种异质结半导体系统的能带结构和电荷转移行为，阐明了PEC系统的去污-制氢协同机制。相关研究成果以“Polarization field promoted photoelectrocatalysis for synergistic environmental remediation and H2 production”为题发表在国际高水平期刊《Chemical Engineering Journal》(2022, 437, 135132)上。
图2 不同光阳极构建的PEC系统的工作机制示意图
光电催化还原CO2是利用太阳能激发光催化剂产生电子还原CO2合成甲烷、乙烯、乙醇等有机化合物或者液体燃料。由于其反应条件温和、高效利用太阳能实现CO2的资源化利用，光电催化还原CO2被称之为“人工光合作用”。团队发展了Cu2O/SnOx复合纳米线用于构筑光电催化还原CO2光阴极，实现了高效稳定还原CO2制备CO/H2，深入研究了中间体及产物在催化剂表面的吸附与脱附过程，阐明了催化机理。相关研究成果以“Photoelectrocatalytic Reduction of CO2 to Syngas via SnOx-Enhanced Cu2O Nanowires Photocathodes”为题发表在国际高水平期刊《Advanced Functional Materials》(2022, 32, 2109600)上。
图3 Cu2O/SnOx复合纳米线光阴极的制备(a)，光电催化原理示意图(b)，光电催化CO2性能(c)及原理图(d)
此外，团队与香港城市大学Michael K. H. Leung教授合作，系统综述了光催化燃料电池在污染物治理及制备氢能领域中的发展与应用，相关研究成果以“Photocatalytic Fuel Cell-A Review”为题发表在国际高水平期刊《Chemical Engineering Journal》(2022, 428, 131074) 上。
论文链接：1.https://doi.org/10.1002/adfm.202201357
2. https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135132
3. https://doi.org/10.1002/adfm.202109600
4. https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131074